碱土金属通过几何效应促进丙烷与二氧化碳脱氢：改变反应途径,Applied Catalysis B: Environment and Energy

二氧化碳 （CO 2 ） 和丙烷 （C 3 H 8 ） 在 CO 2 辅助 C 3 H 8 脱氢 （CO 2 -ODH） 中的协同活化构成了重大挑战。虽然已知碱和碱土金属可以增强反应物活化，但它们影响反应途径的确切机制仍不清楚。本研究调查了碱土镁 （Mg） 在钴基硅石-1 催化剂 （Co/MgS-1） 中的作用。X 射线吸收光谱 （XAS）、原位傅里叶变换红外光谱仪 （FTIR） 光谱、拉曼光谱和高分辨率透射电子显微镜 （HR-TEM） 显示，超小的 Co-O 聚集体 （（CoO） x ） 锚定在骨架 Mg 2+ 的离子交换位点，形成 Mg-（O-Co）x 结构。活性测试结合同位素示踪表明，Co/MgS-1 催化剂具有更高的 C 3 H 8 转化率，并将 CO 2 转化为乙烷。原位 DRIFT 和 DFT 计算阐明了反应途径：七元环状中间体的形成增加了 C=O 键应力，促进了 CO 2 裂解成 O* 和 CO*。Co-O* 活性位点促进了 C-H 键的裂解，动力学研究证实了这一点，随后 CO* 连续加氢和脱水为乙烷。这些发现阐明了 Mg 在改变活性位点的几何形状从而影响反应途径的关键作用，从而提高了丙烷脱氢和 CO 2 利用的效率。

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