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华中科技大学池小东课题组JACS：新型氟化无孔自适应超分子有机笼对水相中全氟辛酸的高效去除

来源：花匠小妙招时间：2026-02-02 19:04

前沿科研成果

新型氟化无孔自适应超分子有机笼对水相中全氟辛酸的高效去除

随着科技的进步和人们生活水平的提高，环境污染问题日益严重。针对污染控制和化学污染物的消除，已成为关系国民经济可持续发展的全球性难题。新型污染物对环境健康的危害已成为当前生态环境的重大挑战。全氟化合物作为一类广泛分布的含氟有机化合物，如全氟辛基硫醚（PFOS）和全氟辛酸（PFOA）等，被广泛应用于石油化工、生物医药、食品包装、皮革材料等产品中。然而，由于其不可生物降解性和环境持久性，这些化合物在水体中持续积累，对环境和人类健康构成严重威胁。吸附被认为是净化污染水源是最为有效的方法之一。然而，传统的PFASs的吸附分离方法存在吸附效率低、负载量小、重复再生性差等问题。因此设计合成具有强选择性键合能力的受体，以实现对PFASs的特异性高效吸附对生态污染的治理和人类健康具有重要意义。

（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）

为了解决上述问题，池小东课题组在基于前期非多孔自适应晶体材料的研究基础上（J. Am. Chem. Soc.2021, 143, 18849；J. Am. Chem. Soc.2022, 144, 133；Chem,2023, 9, 93），首次构筑了新型氟化非多孔自适应超分子有机笼F-cage，并研究了F-cage 2对全氟辛酸污染物PFOA的吸附分离性能。研究发现通过F-cage 2材料可以实现水中微量全氟辛酸污染物PFOA的高效吸附，在30 min内可将PFOA浓度从最初的1500 ppt降至低于US EPA（美国环保署）2016年设定阈值（70 ppt），接近2023年设定阈值（4 ppt）。通过吸附动力学模型计算得到F-cage 2对PFOA 的二阶速率常数kobs值高达441000 g mg−1 h−1，并通过Langmuir 和 Freundlich吸附等温线模型拟合计算得到其对PFOA的最大吸附容量Qm为45 mg g−1。进一步，作者采用流动相吸附实验模拟吸附过程，将浓度为1500 ppt的PFOA溶液以40 mL h−1流速通过F-cage 2填充柱，通过三次流动吸附可将PFOA最终浓度降低至6 ppt。此外，作者通过单晶结构以及DFT计算发现F-cage与PFOA之间通过静电作用、氢键作用和F−F作用的协同作用实现PFOA的高效吸附。同时该材料也显示出了较好的循环吸附性能，通过饱和NaCl MeOH溶液清洗、真空干燥后可以去除负载的PFOA，重新获得没有明显性能损失的F-cage 2材料。这一基于有机笼自适应识别和组装的超分子策略对污水中全氟污染物的高效吸附分离展现出了较为广阔的应用前景。该研究有望为新型超分子晶体材料在合成化学、能源材料、分离科学等领域的发展提供新的启示。

图1 (a) F-Cage 1的晶体结构；(b) F-Cage 1的晶体结构排列方式；(c) F-Cage 2的晶体结构；(d ~ f) F-Cage 2的不同角度晶体结构排列方式。（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）

图2 (a) F-Cage 2 与PFOA主客体相互作用的19F NMR谱。PFOA (I)、PFOA (III)和暴露于PFOA后的F-Cage 2 (II)；(b)基于F-Cage 2单晶模拟的结构的(I)、F-Cage 2 (II)和吸附PFOA后的F-Cage 2 (III)的PXRD图；(c) F-Cage 2和(d)吸附了PFOA后的F-Cage 2的SEM图；(e)吸附了PFOA后的F-Cage 2的EDX图。（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）

图3 (a) F-Cage 2、PFOA和PFOA@F-Cage 2能带图；(b)优化后的分子结构PFOA@F-Cage 2及静电电位(ESP)图(c) F-Cage 2；(d) PFOA；(e) PFOA@F-Cage。（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）

图4 (a) F-Cage 2对PFOA吸附曲线图；(b) F-Cage 2对PFOA的吸附动力学；(c)水中吸附PFOA的流动相DIY装置图；(d) PFOA通过F-Cage 2流动相吸附实验；(e) F-Cage 2材料的再生示意图；(f) F-Cage 2对PFOA的循环吸附。（图片来源：J. Am. Chem. Soc.）

教授简介

池小东，华中科技大学材料科学与工程学院教授，博士生导师，国家海外高层次人才青年项目入选者，湖北省高层次人才项目入选者，晶态材料与微纳器件研究中心副主任。先后在浙江理工大学（2010）和浙江大学（2015）获得学士和博士学位，博士导师为黄飞鹤教授。随后在德克萨斯大学奥斯汀分校Jonathan L. Sessler院士课题组（2015-2019）从事博士后研究。2019年12月底入职华中科技大学材料科学与工程学院并开展独立研究工作，主要从事功能超分子材料在环境、能源（绿色电池材料及超分子吸附分离材料）等领域的应用研究。2010年至今已在国际核心化学期刊上发表超分子化学相关SCI论文50多篇。其中包括14篇J. Am. Chem. Soc., 2 篇 Adv. Mater., 1篇Chem, 1篇Nat. Commun., 1篇 Chem. Rev., 2篇 Acc. Chem. Res.其中7篇论文入选ESI高被引论文。论文SCI引用总计超过5800次，H-因子为32。热忱欢迎广大有志于科学研究的同学们交流咨询！

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