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La2PrNi2O7高压四方相中实现块体高温超导电性

来源：花匠小妙招时间：2025-08-30 22:39

　　Ruddlesden-Popper (R-P)系列的Lan+1NinO3n+1 (n = 1, 2, 3, ...,∞)镍氧化物由n层LaNiO3钙钛矿层与LaO岩盐层沿c轴交替堆叠而成，可形成单层La2NiO4 (n = 1)、双层La3Ni2O7 (n = 2)、三层La4Ni3O10 (n = 3)以及无穷层LaNiO3 (n =∞ )等结构相近的化合物。随着n增加，Ni的价态逐渐升高，对应Ni-3d轨道的电子填充也逐渐改变。近期，中山大学王猛团队与合作者发现La3Ni2O7单晶在约14GPa高压下可以出现Tc≈80K的高温超导电性，引起了国内外同行的广泛关注。后续实验研究显示，采用光学浮区法生长的La3Ni2O7单晶，由于其合成的高氧压范围很窄，很容易出现化学组分不均匀、内顶角氧空位以及单层和三层R-P相共存等问题。这造成La3Ni2O7在高压下的高温超导电性具有较强的样品依赖性，对压力环境异常敏感，而且至今仍缺乏体超导的关键实验数据。目前，La3Ni2O7中高温超导相的起源以及能否实现体超导等核心科学问题仍存在争议，严重阻碍了镍基高温超导体的研究进程。

　　针对上述亟待解决的关键科学问题，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心的程金光团队联合物理所、日本东京大学和美国橡树岭国家实验室的多个团队，在镍基高温超导体的研究中取得重要进展：通过采用离子半径较小的Pr部分替代La，成功抑制了La3Ni2O7中其他R-P相的交织共生和内顶角氧空位等问题，制备了纯度显著提高的La2PrNi2O7多晶样品，并在该样品中同时提供了高压下实现块体高温超导的两个关键实验证据，即零电阻（Tconset = 82.5K, Tczero = 60K）和完全抗磁性（超导屏蔽体积分数达到97%），同时利用多种实验手段揭示了微观结构无序对La3Ni2O7中高温超导电性的不利影响。

　　该工作提供了La2PrNi2O7具有体超导的关键实验证据，并确认高温超导电性来源于双层钙钛矿结构(n = 2的R-P相) ，从而澄清了目前关于La3Ni2O7中高温超导电性起源和体超导的争议问题。同时，还指出不同R-P相的交织共生不利于体超导，而采用离子半径较小的稀土元素替代La可有效抑制结构无序，有利于实现体超导。这一发现将指导镍基高温超导材料的进一步优化设计与合成，有助于推动镍基高温超导体的研究进程。

　　相关成果以“Bulk high-temperature superconductivity in pressurized tetragonal La2PrNi2O7”为题于10月2日发表在Nature上，https://www.nature.com/articles/s41586-024-07996-8。物理所博士后王宁宁、博士生王罡、侯钧和东京大学物性研究所特任研究员沈晓玲（现为上海交通大学博士后）为论文共同一作，物理所程金光研究员、王宁宁博士、周睿研究员以及东京大学物性研究所Yoshiya Uwatoko教授为论文共同通讯作者。物理所怀柔研究部的周睿研究员团队，先进材料实验室的杨槐馨研究员团队，超导重点实验室的任治安研究员团队、董晓莉研究员团队，凝聚态理论与材料计算实验室的蒋坤、胡江平研究员团队，美国橡树岭国家实验室的Jiaqiang Yan博士和Stuart Calder博士，以及日本东京大学物性研究所的Kentaro Kitagawa教授团队等共同参与了本工作，并得到科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、中国科学院B类先导专项和青促会优秀会员等项目的支持。本工作使用了综合极端条件实验装置的六面砧高压实验站和高场核磁共振实验站，以及北京光源的4W2线站和上海光源的BL15U1线站。

图. La2PrNi2O7多晶样品的高压结构演化和相图。