改性花生壳生物炭吸附典型烷基和氯代有机磷阻燃剂的机理研究

改性花生壳生物炭吸附典型烷基和氯代有机磷阻燃剂的机理研究

1.苏州科技大学环境科学与工程学院苏州市绿色低碳水处理与资源化利用技术国际联合实验室;

2.浙江省湖州生态环境监测中心

详细信息

中图分类号: TQ424;X703

摘要

摘要: 近年来，烷基和氯代有机磷阻燃剂（OPFRs）污染在各种环境中普遍存在引起了人们的关注。磷酸三（2-丁氧基）乙酯（TBOEP）、磷酸三丙酯（TPrP）以及磷酸三（1，3-二氯异丙基）酯（TDCPP）分别为烷基-和氯代-OPFRs的典型化合物。该文以废弃花生壳为前驱体，KOH为改性剂，采用简单热解法制备了不同热解温度的4种改性花生壳生物炭，并将其用于吸附这3种OPFRs污染物。通过SEM、BET、FTIR、XPS、零点电位及水接触角等表征分析发现600℃热解的生物炭（PBC600）具有较高的比表面积（SSA）、丰富的孔结构和含有-OH、-NH和-COOH等表面官能团。当OPFRs初始浓度为5 mg·L-1时，pH=5，投加10 mg PBC600吸附3 h后，TBOEP、TPrP和TDCPP的去除率分别达73%、80%和89%；环境水体中常见共存离子(K+、Na+、Ca2+、Mg2+、Al3+、Cl-和SO42-)对OPFRs吸附均无显著的影响。通过吸附前后SEM-EDS、FTIR比较分析，结合吸附试验、吸附模型拟合以及密度泛函理论（DFT）计算分析，结果表明，PBC600对TDCPP更符合伪二阶动力学，以化学吸附为主；而TBOEP更符合伪一阶动力学，以物理吸附为主，其理论吸附量Qm(110.62 mg·g-1)与实验吸附量(108.2 mg·g-1)相一致。PBC600对3种OPFRs吸附速率顺序从大到小依次为TDCPP > TPrP > TBOEP，这与3种化合物的分子静电势有关。3种OPFRs在PBC600上的吸附过程更符合Langmuir模型，但Langmuir模型理论吸附量与实验数据并不一致，说明PBC600存在非均匀的多层吸附。3种OPFRs的吸附机理主要包括孔隙填充、氢键作用和疏水作用；TDCPP还存在弱的静电作用。PBC600对实际水样中OPFRs吸附去除率略有降低，与水体中总有机碳有关，循环5次后略有下降。该研究结果有望为OPFRs污染的绿色吸附材料开发提供理论参考。

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