基于 MXene 的 rGO&Nb2CTX&Fe3O4 复合材料用于高电磁波吸收

rGO/Nb2CTX/Fe3O4系统分层架构的巧妙设计。

rGO/Nb2CTX/Fe3O4吸收器中的多种电磁损耗机制协同作用。

Nb2CTX基复合材料显示出很强的电磁波吸收能力。

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四川大学

抽象的

通过集成多层Nb2CTX、磁性Fe3O4纳米颗粒和二维rGO片，制备了具有分层结构的rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料。rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料显示出优异的电磁波吸收能力，在11.8 GHz的最小反射损耗(RLmin)为-59.17 dB，吸收体厚度为2.5 mm，有效吸收带宽较宽（EAB，RL ≤ 10 dB)为6.8 GHz。通过将吸收体的厚度从1.5毫米修改为3毫米，可以在8.5至18 GHz的频率范围内实现可调谐EAB。优异的电磁波吸收能力归因于rGO/Nb2CTX/Fe3O4的多种损耗机制与良好的阻抗匹配之间的协同效应。该结果为基于MXene的吸收器提供了新的见解，通过结合磁性组件和2D rGO片来增强吸收电磁波的能力。

一、简介

由于便携式电子和无线通信设备的广泛使用，暴露于电磁(EM)波辐射不仅对人类健康构成潜在威胁，而且还会干扰精密设备。电磁波吸收材料对于保护环境和敏感电子电路至关重要。此外，电磁波吸收材料的发展也决定了军用武器的隐身性能。最近，由于二维材料的柔韧性、大表面积和优异的电子特性，基于二维（2D）材料的优良电磁波吸收材料得到了开发。

自2011年合成Ti3C2TX以来，二维过渡金属碳化物、氮化物(MXene)因其多层结构、大量天然缺陷和化学活性表面而被认为是电磁干扰屏蔽和吸收应用的绝佳候选材料。然而，MXene的电磁衰减能力受到磁损耗缺失和介电常数过高的严重抑制。因此，通过合成具有介电损耗和磁损耗的异质材料来增强电磁波的吸收是一种有效的策略。

如今，Nb2CTX MXene由于其表面亲水性、分级结构和活性表面，在储能、水净化和催化剂等许多领域显示出巨大的潜力。此外，Nb2CTX因其多层结构、丰富的表面官能团和缺陷而成为作为电磁波吸收材料的绝佳候选材料。多层结构有助于电磁波的散射，从而增强电磁波的吸收特性。丰富的表面官能团和缺陷可以通过介电弛豫加强电磁波耗散。此外，Nb2CTX的电导率低于Ti3C2TX，有利于提高阻抗匹配。先前的研究报告称，乙醇处理的Nb2CTX显示出高EM衰减能力。然而，单个Nb2CTX不足以吸收X波段和Ku波段（8-18 GHz）的EM波。因此，有必要开发具有各种异质界面架构的Nb2CTX基复合材料，以实现广泛的有效带宽。根据介电损耗和磁损耗的协同效应，Nb2CTX的有效吸收带宽（EAB）可以通过加入磁性元件来扩大。铁（II，III）氧化物（Fe3O4）是一种常见的磁性材料，由于其复合磁导率高、易于制备和环境友好而被广泛用作电磁波吸收剂。磁性Fe3O4有助于复合材料的磁损耗，进一步提高电磁波衰减能力。然而，Fe3O4的引入不可避免地降低了复合材料的介电损耗。构建具有互连导电网络的三元分层结构复合材料可以增强介电损耗并发挥多种电磁损耗机制的协同作用。二维还原氧化石墨烯(rGO)是一种替代材料，因为它具有较大的比表面积、柔韧性和高电荷载流子迁移率。然而，没有关于Nb2CTX基三元复合材料的电磁波吸收特性的报道。因此，有望设计一种基于Nb2CTX的三元分层结构复合材料，以实现优异的电磁吸收性能。

在此，通过简单的水热处理和静电自组装制备了用磁性Fe3O4纳米粒子和导电rGO片装饰的Nb2CTX的三元复合材料。rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的分层结构结合了多层Nb2CTX和磁性Fe3O4纳米粒子的优点，而涂覆在Nb2CTX/Fe3O4混合物表面的二维rGO薄片有效地增强了阻抗匹配。rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料表现出优异的电磁波吸收性能，吸收能力强，厚度薄，有效吸收带宽宽。

2.实验

2.1.多层Nb2CTX的制备

将3克铌碳化铝（Nb2AlC；福斯曼科技（北京）有限公司）粉末加入180 mL氢氟酸（HF）溶液（40 wt%）中，在55℃下磁力搅拌90 h。然后将悬浮液离心数次，直至其pH值接近7。过滤并在60℃下干燥后收集多层Nb2CTX。

2.2. Nb2CTX/Fe3O4复合材料的合成

Fe3O4装饰的Nb2CTX (Nb2CTX/Fe3O4)是通过简单的水热处理制备的。通常，将氯化铁(III)六水合物(FeCl3·6H2O)和乙酸钠溶解在30 mL乙二醇中。然后将制备好的Nb2CTX添加到上述溶液中并剧烈搅拌60分钟。Nb2CTX和Fe的重量比为2:1。将黄色溶液转移到50 mL内衬聚四氟乙烯的高压釜中，在200℃下反应8 h。过滤后得到黑色沉淀物，用去离子水和乙醇漂洗，然后在60℃下干燥。

2.3.还原氧化石墨烯涂层Nb2CTX/Fe3O4的合成

采用静电自组装方法制备了rGO包覆的Nb2CTX/Fe3O4（rGO/Nb2CTX/Fe3O4）复合材料。将Nb2CTX/Fe3O4复合材料（0.4 g）浸入30 mL 2 wt%的聚（二烯丙基二甲基氯化铵）（PDDA）水溶液中并搅拌12小时。之后，将悬浮液离心并在去离子水中漂洗以除去过量的PDDA。将所得沉淀物加入20 mL 2 g/L氧化石墨烯(GO)溶液中，通过静电吸引将GO片材涂覆在Nb2CTX/Fe3O4上。rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料是通过在微波反应器中将GO包覆的Nb2CTX/Fe3O4还原5分钟，然后离心，然后用去离子水洗涤来制备的。

2.4.表征

Nb2CTX、Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的形貌通过使用扫描电子显微镜（SEM，Inspect F50）和透射电子显微镜（TEM，JEM2100F）检查。通过使用带有Cu Kα X射线源的X射线衍射仪（XRD X’Pert Pro，Malvern Panalytical）表征晶体结构。化学成分是通过使用X射线光电子能谱仪（XPS，Escalab 250Xi）获得的。使用动态光散射(DLS)测量Nb2CTX的zeta电位。傅里叶变换红外(FT-IR)光谱在FT-IR光谱仪(Nicolet 6700)上测量。拉曼光谱是用拉曼光谱仪(Andor SR-500i)在532 nm的入射辐射下记录的。在室温下使用VSM（PPMS-9，美国）测量磁滞回线。使用PNA矢量网络分析仪(Agilent N75234A)评估电磁参数。测量的样品是用合成样品和石蜡按1:1的重量比混合制备的。

3。结果与讨论

方案1展示了rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的分层结构的合成过程。rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的制备主要包括以下三个步骤。通过蚀刻Nb2AlC的Al层获得多层Nb2CTX。Fe3+离子通过静电效应被吸收到带负电的多层Nb2CTX上。随后，铁醇盐在乙二醇溶液中形成，然后在水热处理过程中进一步转化为Fe3O4纳米颗粒。rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料是通过静电自组装工艺形成的。Nb2CTX/Fe3O4经水溶性阳离子PDDA处理后带正电荷。将Nb2CTX/Fe3O4粉末加入GO溶液后，带负电的GO片被吸附在经PDDA处理的带正电的Nb2CTX/Fe3O4表面。最后，GO/Nb2CTX/Fe3O4通过微波还原转化为rGO/Nb2CTX/Fe3O4。在rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料中，Fe3O4纳米颗粒在水热处理过程中锚定在Nb2CTX的夹层和表面上。此外，rGO片不仅作为介电材料来平衡rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的磁损耗，而且还提供互连导电网络的集成。

Scheme 1. rGO/Nb2CTX/Fe3O4 的制备过程示意图。

通过使用 SEM 观察所制备的 Nb2CTX、Nb2CTX/Fe3O4 和 rGO/Nb2CTX/Fe3O4 的形貌。与 Nb2AlC 的光滑刚性表面（图 S1a）相比，HF 蚀刻后 Nb2CTX 的形貌发生了显着变化，并显示出典型的手风琴状微观结构（图 S1b）。图 S2 显示 Nb2CTX 的 zeta 电位为 -16.0 mV，因为许多官能团导致 Nb2CTX 带负电。 Nb2CTX 表面的负电荷可以通过静电相互作用固定 Fe3+ 离子。随后，Fe3+ 离子通过水热处理转化为 Fe3O4 纳米颗粒。因此，由于静电相互作用，Fe3O4 纳米颗粒被锚定在 Nb2CTX 上。 Nb2CTX/Fe3O4 复合材料的多层结构在水热处理后保持不变，如图 1a 和 a1 所示。可以观察到，大量的 Fe3O4 纳米粒子均匀且紧密地分布在 Nb2CTX 的表面和层间，这增强了界面极化和磁损耗能力。图 1b 和 b1 中 rGO/Nb2CTX/Fe3O4 复合材料的 SEM 图像表明 rGO 片沉积在 Nb2CTX/Fe3O4 表面。

图1. (a, a1) Nb2CTX/Fe3O4和(b, b1) rGO/Nb2CTXFe3O4的SEM图像。

图2a显示了rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的TEM图像，它具有块状Nb2CTX的本征多层结构。图2b至2d显示了图2a中红色圆圈区域的放大图像。在图2b和2c中，可以在rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的表面上清楚地观察到Fe3O4纳米颗粒和起皱的rGO片，这表明Fe3O4纳米颗粒牢固地固定在Nb2CTX上并进一步被rGO片覆盖。高分辨率TEM (HRTEM)图像显示了Fe3O4和rGO的形貌。d间距为0.258 nm的明确晶格平面归因于Fe3O4颗粒的(3 1 1)平面。Fe3O4纳米颗粒被层状rGO覆盖，部分是0.34 nm的结晶和晶格条纹，分配给石墨碳的(0 0 2)平面。石墨碳来自GO的还原，形成的rGO片显示出导电性和不可避免的缺陷，这有助于增强偶极极化和改善阻抗匹配，从而导致电磁波衰减。

图2. (a-c) rGO/Nb2CTX/Fe3O4在不同放大倍数下的TEM图像，以及(d) rGO/Nb2CTX/Fe3O4的HRTEM图像。

通过使用XRD鉴定所制备样品的晶体结构，结果如图3a和图S3所示。与Nb2AlC的XRD图案相比，Nb2CTX显示典型的(0 0 2)峰移动到较低的2θ角9.58°（图S3）。同时，39°处强峰的消失意味着Al原子已被完全蚀刻掉，导致Nb2CTX的层状结构。Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的XRD谱在30.1°、35.2°、43.3°、56.9°和62.8°处出现峰，分别对应于(2 2 0)、(3 1 1)、(面心立方Fe3O4的晶面分别为4 0 0)、(5 1 1)和(4 4 0)晶面。在Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的XRD图中也可以观察到Nb2CTX的衍射峰。与Nb2CTX的(0 0 2)峰相比，Nb2CTX/Fe3O4的XRD图中Nb2CTX的(0 0 2)峰变化不明显(9.49°)。尽管Fe3+离子可以增加Nb2CTX的层间距，但Fe3O4纳米粒子填充Nb2CTX的层间并与Nb2CTX形成异质界面，但(0 0 2)峰不会显着向左移动。rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的XRD图中26°处的衍射峰表明存在rGO。此外，在Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的XRD图中没有发现Nb2O5的特征峰，表明Nb2CTX在水热过程中没有被氧化，因为乙二醇的还原环境可以保护Nb2CTX MXene不被氧化。制备的样品（Nb2CTX、Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4）的FT-IR光谱如图3b所示。对于Nb2CTX的FT-IR光谱，3420 cm-1、1642 cm-1、1383 cm-1和1086 cm-1处的峰分别归于–OH、C = O、C–C和CO的伸缩振动，这证实了Nb2CTX表面终止的存在。与Nb2CTX相比，Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的FT-IR光谱在621 cm-1处的峰归因于Fe3O4的Fe-O。此外，由于Nb2CTX表面终止的干扰，从FT-IR光谱中无法找到rGO的残留官能团。进行rGO/Nb2CTX/Fe3O4的拉曼光谱分析以进一步研究rGO的石墨化程度（图S4a）。1340和1580 cm-1处的峰分别对应于D和G带，代表无序或有缺陷的碳原子和石墨化碳材料。ID/IG的比值为1.009，表示高度的石墨化。高度石墨化导致高介电常数和传导损耗，这显着影响电磁波吸收。

图3. (a) Nb2CTX、Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的XRD谱、(b) FT-IR光谱和(c) XPS光谱。

Nb2CTX、Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的XPS测量光谱如图3c所示。从Nb2CTX的XPS光谱可以看出，206.3、284.5、531和684.2 eV的四个主要峰分别归属于Nb 3d、C 1 s、O 1 s和F 1 s。O和F元素来源于表面化学基团，例如-O、-OH和-F。在Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的XPS光谱中没有观察到F 1 s的特征峰。与Nb2CTX相比，Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的XPS光谱中Nb 3d的峰值强度显着降低，这表明Nb2CTX被Fe3O4和rGO覆盖。此外，Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的Fe 2p区域可分为六个峰（图S4b）。711.1 eV和724.6 eV处的峰属于Fe2+。713.5 eV和727.6 eV属于Fe3+，733.1 eV和719.0 eV处的峰是卫星峰。Fe 2p光谱结果表明在水热处理过程中复合材料中形成了Fe3O4。在Nb2CTX的C 1 s光谱中可以观察到C-Nb、C-C、CO和C-O带，而C-Nb带在Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的C 1 s光谱中消失（图S4c）。Nb2CTX/Fe3O4的C 1 s区可能来自于吸附在样品表面的有机物或二氧化碳，而rGO/Nb2CTX/Fe3O4的C 1 s区来自于涂覆在样品表面的rGO。因此，归因于Nb-C键的峰不能从Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的C 1 s区域拟合。在Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的O 1 s光谱中可以观察到Fe-O物种（图S4d），这进一步证实了Nb2CTX/Fe3O4已经合成并且在rGO/Nb2CTX/Fe3O4中存在rGO复合材料不影响Fe3O4的化学成分。

所制备样品的磁性能通过磁滞回线与VSM进行研究（图4）。Nb2CTX的磁化强度几乎接近0 emu/g，表明Nb2CTX没有磁性。然而，Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的磁化饱和度(Ms)分别为11.9和11.8 emu/g。在Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的磁滞回线中没有观察到明显的磁滞现象，这表明具有典型的超顺磁行为。此外，图S5显示了制备的样品的磁吸力照片。磁性Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料来自Fe3O4纳米颗粒。

图4. Nb2CTX、Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的磁滞回线。

根据传输线理论，使用RL评估Nb2CTX、Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4吸收EM波的能力，并且使用公式(1)和(2)计算RL。(1) )Zin = Z0 (μr/εr)1/2 tanh [j (2πfd/c) (μrεr)1/2](2)RL (dB) = 20 log10 |(Zin − Z0)/(Zin + Z0)|其中Zin和Z0分别代表微波吸收器的输入阻抗和自由空间的阻抗；f代表电磁波的频率；d是微波吸收体的厚度，c是指光速。εr和μr分别是相对复介电常数和复磁导率。

图5绘制了不同厚度的Nb2CTX、Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4在2至18 GHz频率范围内的RL和相应的三维（3D）图像。如图5a所示，厚度为2.0 mm且频率为14.8 GHz的最低RL为-15.4 dB的纯Nb2CTX表现出较差的EM波吸收。当引入磁性Fe3O4纳米粒子时，最小RL在15.9 GHz时增加到-27.68 dB，且Nb2CTX的厚度相同（图5b）。更好的RL是由增加的磁损耗和界面极化引起的。图5c表明rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的电磁波吸收能力明显高于Nb2CTX和Nb2CTX/Fe3O4。RL在11.8 GHz处达到-59.17 dB，厚度为2.5 mm，并表现出6.8 GHz (9.76–16.56 GHz)的宽有效吸收带宽(RL ≤ -10 dB)。此外，在较低频率（2-8 GHz）下，rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料仍显示出比Nb2CTX和Nb2CTX/Fe3O4更好的电磁波吸收能力。RL的相应绘制的频率和吸收器厚度相关的3D图像如图5d-5f所示。显然，纯Nb2CTX在2-18 GHz的频率范围内几乎没有显示出对EM波的有效吸收。Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4表现出有效的EW波吸收，最小RL值分别对应于2 mm和2.5 mm的厚度。Nb2CTX、Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的最小RL和有效吸收带宽如图S6所示。厚度为2.5 mm的rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料显示出高电磁波吸收能力（-59.17 dB）和较宽的有效吸收带宽（9.76–16.56 GHz），这表明rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料可以应用于X波段和Ku波段。rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料和类似材料的电磁波吸收性能列于表1中，如图S7所示。很明显，rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料显示出优异的RLmin和出色的有效吸收带宽，表明高电磁波吸收能力和宽吸收范围。此外，基于吸收体的rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料具有较薄的厚度和相对较低的填料负载率，表明rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料可用作轻质吸收涂层。因此，结果表明rGO/Nb2CTX/Fe3O4三元分层复合材料是一种具有潜在价值的电磁波吸收材料。

图5.绘制反射损耗与频率和给定厚度的(a) Nb2CTX、(b) Nb2CTX/Fe3O4和(c) rGO/Nb2CTX/Fe3O4以及反射损耗与(d) Nb2CTX的频率和厚度的相应3D等高线图, (e) Nb2CTX/Fe3O4和(f) rGO/Nb2CTX/Fe3O4。

表1. rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料与MXene基和碳基材料的比较。

Sample

RLmin (dB)

EAB (GHz)RL < -10 dB

Thickness (mm)

Filling ratio (wt %)

Source

C/TiO2/α-Fe

−45.1

~0.8

3.5

70

Fe3O4@Ti3C2TX

−57.2

1.4

4.2

25

Ti3C2TX/Fe3O4/PANI

−40.3

5.2

1.9

30

Ti3C2TX/PPy

−49.2

~3.8

3.2

25

f- Ti3C2TX/SiCnws

−55.7

4.5

3.7

100

Ti3C2TX/Ni chain

−49.9

2.1

1.75

TiO2/Ti3C2TX/Fe3O4

−57.3

2

1.9

Et-Nb2CTX

−52.2

~0.6

2.9

70

Fe3O4/C flowers

−54.6

2.8

4.27

50

Nano-Fe3O4/rGO

−42.9

2.86

2

30

rGO/Nb2CTX/Fe3O4

−59.17

6.8

2.5

50

This work

从图6可以看出，随着吸收体厚度的增加，最小RL向低频区域移动，这可以用四分之一波长频率处的抵消效应来解释，如下所示。(3)tm = nλ/4 = nc/(4 fm(|μr| |εr|)1/2) (n = 1, 3, 5…)其中tm和fm分别代表匹配厚度和匹配峰值频率；λ是电磁波的长度；c是光速。当厚度匹配的吸收体符合该方程时，入射波和反射波相位相差180°，导致前者在空气吸收体界面消失。这种干扰消除的效果有利于电磁波的衰减并增强吸收性能。实验吸收体的厚度(tmexp) (rGO/Nb2CTX/Fe3O4)完全符合(图6)中fm对tm的曲线，该曲线基于方程(3)绘制，从而显示了当EM时的干扰消除效果波被用于吸收器。

图6. rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料在λ/4条件下的吸收体厚度(tm)与峰值频率(fm)的关系图。

为了进一步研究有助于Nb2CTX、Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的EM波吸收特性的内在过程，在2频率范围内测量了包括复介电常数和磁导率的实部和虚部在内的电磁参数–18 GHz，结果如图7所示。复介电常数和磁导率分别与介电和磁特性密切相关。实部（ε'和μ'）通常分别代表电能和磁能的存储能力，而虚部（ε''和μ''）代表相应的衰减能力。此外，损耗角正切（tan δe = ε″ / ε'和tan δm = μ″ / μ'）被广泛用于显示电磁衰减能力。与Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4相比，Nb2CTX具有最高的ε'值，这证实了Nb2CTX对电能和磁能的高存储能力（图7a）。Nb2CTX/Fe3O4的ε'值显示出明显的下降，这是因为磁性Fe3O4的引入抑制了电子的传输，从而降低了电导率。与Nb2CTX/Fe3O4相比，rGO/Nb2CTX/Fe3O4在2至9.1 GHz的频率范围内显示出较高的ε'值，在9.1至18 GHz的频率范围内显示出较低的ε'值。这一结果可以解释为导电rGO和非导电Fe3O4在不同频率下的竞争。如图7b所示，所有ε''值都显示出在较高频率下增加的趋势以及一些波动。为了详细研究介电损耗的来源，极化损耗（εp”）和传导损耗（εc”）与ε”分开，如图S8所示。根据自由电子理论，εc" (εc" = σ/2πfε0)与σ成正比。与Nb2CTX相比，Nb2CTX/Fe3O4的εc″明显降低，因为Nb2CTX/Fe3O4的电导率低于Nb2CTX。rGO/Nb2CTX/Fe3O4显示出比Nb2CTX/Fe3O4更高的εc"，因为导电rGO增加了rGO/Nb2CTX/Fe3O4的电导率。同时，所有样品的εc"都随着频率的升高呈现减小的趋势，表明传导损耗对低频电磁波衰减的贡献大于高频。所有样品的εp"都显示出与ε"相似的趋势。εp"的多个峰表明吸收体中发生了多个弛豫过程，这与介电极化有关。与Nb2CTX和Nb2CTX/Fe3O4相比，rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料具有最高的εp"值，因此表明具有优异的极化损耗，从而具有出色的电磁波衰减能力。为了进一步确定所制备样品的极化损耗过程，详细研究了德拜弛豫。在德拜松弛模型的基础上，ε′和εp″之间的关系可以用方程(4)表示。(4)[ε′ - (εs + ε∞)/2]2 + (εp″)2 = [(εs - ε∞)/2]2其中，εs和ε∞分别是高频极限下的静态介电常数和相对介电常数。在εp"对ε'的图中（Cole-Cole曲线），一个半圆对应一个Debye弛豫。Nb2CTX、Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的εp"与ε'曲线如图S9所示。rGO/Nb2CTX/Fe3O4比Nb2CTX和Nb2CTX/Fe3O4显示出更多的半圆，这表明rGO/Nb2CTX/Fe3O4中有更多的极化弛豫过程。tan δe值显示出与ε''值相似的趋势，如图7c所示。在2-18 GHz的频率范围内，rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料显示出比Nb2CTX和Nb2CTX/Fe3O4更高的tan δe值，表明其介电损耗能力高于Nb2CTX和Nb2CTX/Fe3O4。三元rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料存在许多缺陷，这些缺陷来自微波还原的rGO和化学蚀刻的Nb2CTX。此外，在材料成分之间形成了大量的界面。这些缺陷和界面导致偶极子和界面极化。

图7.测量的电磁参数：(a)实介电常数、(b)虚介电常数、(c)介电损耗角正切、(d)实磁导率、(e)虚导磁率和(f) Nb2CTX、Nb2CTX的磁损耗角正切/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4。

图7d和7e分别显示了Nb2CTX、Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的μ'和μ''值。纯Nb2CTX的μ'和μ''值分别为1和0，因为它是一种非磁性材料。Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的μ'值在较高频率下呈下降趋势。与Nb2CTX/Fe3O4相比，rGO/Nb2CTX/Fe3O4具有较高的μ'值，表明其储存的磁能较高。此外，rGO/Nb2CTX/Fe3O4具有比Nb2CTX和Nb2CTX/Fe3O4更高的μ″和tan δm值，这表明磁能具有优异的耗散能力。值得注意的是，tan δe值高于2-18 GHz频率范围内的值，这意味着rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的电磁波衰减过程由介电损耗主导。尽管磁损耗并不主导rGO/Nb2CTX/Fe3O4的电磁波衰减过程，但也讨论了磁损耗的潜在过程。一般来说，磁损耗主要来源于铁磁共振和2～18GHz频率范围内的涡流损耗。如果C0 (C0 = μ″(μ′)-2f-1)值保持不变，这表明涡流损耗是磁损耗的主要过程。rGO/Nb2CTX/Fe3O4的C0值在整个频率范围内变化很大，这表明涡流损耗对磁损耗没有贡献（图S10）。铁磁共振可能在磁损耗中起主导作用。低频波动源于自然共振，导致显着的磁能转换。高频（> 12 GHz）的波动是由交换共振引起的，对EM能量产生强烈的共振效应。

众所周知，电磁波衰减常数（α）和阻抗匹配（Z=|Zin/Z0|）是评价和确定电磁波吸收能力的两个关键因素。匹配良好的阻抗可确保入射EM波在更大程度上进入吸收器，而不仅仅是在传输介质中反射。高EM衰减常数确保入射EM波可以有效消散。所制备样品的衰减常数值根据以下方程计算，相应的曲线如图8aα=2πfc×μ''ε''-μ'ε'+μ''ε''-μ 'ε'2+μ'ε''+μ''ε'2

图8.绘制的(a)衰减常数和(b) |Zin| Nb2CTX、Nb2CTX/Fe3O4和rGO/Nb2CTX/Fe3O4的值。

衰减常数值在较高频率处增加，如图8a所示。rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料在整个频率范围内具有比Nb2CTX和Nb2CTX/Fe3O4更高的衰减常数，这表明它具有出色的衰减性能。rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的高衰减常数归因于Nb2CTX、rGO薄片和磁性Fe3O4纳米粒子之间的协同效应。当阻抗匹配值接近1时，吸收体表现出优异的电磁波吸收能力。 厚度为2.5 mm的rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料在11.84 GHz下的Z值为0.9979（图8b），表明良好阻抗匹配，并且与图5c和图S11所示的最小RL非常吻合。

rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的电磁波衰减过程如图2所示。良好的阻抗匹配有利于入射电磁波以最小的反射进入吸收体，吸收的电磁波可以转化为热能和其他能源的种类。整体电磁波衰减涉及三种类型的损耗：介电损耗、传导损耗和磁损耗。介电损耗导致多个弛豫过程，包括偶极子和界面极化。rGO的缺陷和残留官能团以及Nb2CTX的表面终止基团可以作为极化中心并导致大量偶极极化。rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的分层结构在rGO、Fe3O4、Nb2CTX和Nb2CTX的层间空间之间形成大量界面，导致界面极化。这些偶极子和界面产生弛豫，将吸收的电磁能转化为热能。在使用rGO片和导电多层Nb2CTX构建的广域导电网络中，高效的电子迁移使rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料具有比Nb2CTX和Nb2CTX/Fe3O4更高的导电损耗。磁性Fe3O4纳米粒子赋予复合材料磁损耗，这是源自自然共振和交换共振。自然共振和交换共振进一步引起电磁波正弦分量的色散。此外，多层Nb2CTX的层间空间以及Nb2CTX与rGO片之间的空间延长了EM波的传播路径，从而导致EM波的多次散射和多次反射并加剧了EM波的衰减。

图2. rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料的电磁波衰减过程示意图。

4。结论

rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料，基于Nb2CTX MXene的复合材料，通过两步合成成功制造。 由于互连的导电网络、大量界面的形成、层次结构以及Nb2CTX、Fe3O4纳米颗粒之间的协同作用，rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料显示出比纯Nb2CTX和Nb2CTX/Fe3O4大得多的电磁波吸收能力 和rGO。 最小RL在11.8 GHz时为-59.17 dB，匹配厚度为2.5 mm，相应的有效吸收带宽为6.8 GHz (9.7–16.5 GHz)。rGO/Nb2CTX/Fe3O4复合材料具有出色的电磁波吸收能力，有助于构建基于Nb2CTX MXene的三元吸收体。

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