ACS AMI |基于Donnan效应与Janus结构双重作用的新型抗盐太阳能蒸发器
共同第一作者:张赫(成都理工大学),杜禹平(四川大学)
通讯作者:李小可副教授(成都理工大学),吉俊懿教授(四川大学)
通讯单位:成都理工大学材料与化学化工学院、四川大学化学工程学院
DOI:https://doi.org/10.1021/acsami.3c12517
成果简介
近日,成都理工大学李小可课题组与四川大学吉俊懿教授合作,在国际权威期刊 《ACS Applied Materials Interfaces》(IF=9.5)发表了题为 “Integrated Janus Evaporator with an Enhanced Donnan Effect and Thermal Localization for Salt-Tolerant Solar Desalination and Thermal-to-Electricity Generation”的研究论文。研究中构筑了一种新型耐盐Janus结构蒸发器(FHJE)同时实现了太阳能海水淡化和热电联产。作者在蒸发层引入负载Fe 3+的光热膜以增强Donnan效应,高效排斥蒸发过程里盐水中的盐离子。该研究通过Janus结构设计和Donnan效应增强为抗盐蒸发器的设计提供了新的思路。西安交通大学敬登伟教授与东南大学杨柳教授为本文工作提供了指导与帮助。
研究背景
近年来,太阳能驱动的界面蒸发(SIE)技术已被提出,并在水净化方面显示出巨大优势。然而,在太阳能蒸发器的长期运行过程中,持续的水蒸发过程会导致蒸发表面附近的溶质浓度明显升高,最终导致盐分沉积在蒸发器表面上。因此,有必要寻找新的方法来解决上述问题。
基于此,设计了一种耐盐Janus结构蒸发器(FHJE)同时实现高效太阳能海水淡化和热电联产。FHJE顶部蒸发层由引入Fe 3+(Fe 3+@GOM)的光热膜组成,可提高太阳能捕获和转换效率。同时,Fe 3+可以增强道南效应,通过固定电荷对共离子运动的阻碍作用排斥盐水中的阴离子/阳离子,从而达到抗盐目的。底层是由植酸(PA)和聚乙烯醇(PVA)组成的生物质亲水性水凝胶。植酸分子中含有大量羟基,可以形成具有更多氢键的双交联网络,从而实现水的快速传输。Fe 3+@GOM可通过膜-水凝胶相间的道南效应将部分盐离子截留在水凝聚中。由于水传输层有持续的水供应以溶解排斥的盐离子,因此几乎不会出现结晶阻塞孔隙的情况,有效地防止了盐结晶在蒸发器表面的析出。基于这种独特的设计,FHJE表现出卓越的耐盐性,在10-25 wt%的盐水中,平均蒸发率可达3.538 kg m -2 h -1,连续蒸发8小时后(15 wt%),表面没有明显的盐分积累。此外,构建了热电联产蒸发装置,FHJE的开路电压(VOC)和最大输出功率密度在1个太阳光照下分别高达143 mV和1.33W m -2。这项研究为太阳能海水淡化提供了一种新的抗盐策略,并将太阳能转换和储存协同结合起来,实现了太阳能的多效利用。
结果讨论
图 1. (a) Fe3+@GOM和 (b) PVA/PA水凝胶的制备示意图。
图 2. (a, b) 制备好的FHJE 图像。(c) Fe3+@GOM 层的截面扫描电镜图像。(d) PVA/PA水凝胶的扫描电镜图像。(e) PVA和水凝胶的傅立叶变换红外光谱。
图 3. (a) 水凝胶的接触角。(b) FHJE 的阳光吸收特性。(c) 蒸发器的热导率。(d) 蒸发器表面和散装水的温度。(e) FHJE 在连续光照和蒸发过程中的表面温度。
图 4. (a) FHJE 的高效抗盐机理。(b) 利用Fe3+@GOM的道南效应实现高效抗盐性的机理示意图。
当离子溶液遇到带电膜时的电化学平衡是可以用Donnan模型来描述。该模型基于静电力的概念,即膜上的固定电荷对抗共离子的运动。这种现象导致带电物种在膜和溶液相之间分布不均,因为它们分别富含反离子和缺乏共离子。因此,膜和溶液相之间的这种差异分布导致在溶液和膜之间形成电位差,即Donnan电位。
在以往针对Donnan效应的研究中,大多数研究针对水凝胶孔道进行电位修饰来达到排斥效果。然而水凝胶较大的空隙使得Donnan效应并不显著,难以运用高浓度盐水的持续蒸发过程中。而对于二维薄膜,尺寸效应带来显著增强的排斥效果,在连续蒸发过程中,顶层的光热膜会将海水中的共离子从膜中排除,根据溶液中的电荷守恒原理,反离子也必须被排除,从而保留了部分盐离子,使光热膜具有抗盐性。通过压力进行截留试验以及太阳驱动蒸发实验结果共同证明了这一抗盐特性。
图 5. (a) 蒸发器在不同浓度盐水中的蒸发率。(b) FHJE 的太阳能蒸发性能与之前报道的参考文献的比较。(c) 不同水样在黑暗环境下的水蒸发率和蒸发焓。(d) FHJE的长期循环测试。(e) 海水淡化前后不同盐度海水的TDS。(f) 海水中离子浓度的变化。(g) 耐盐测试。
图 6. (a) 热电转换模型的结构示意图。(b) 在1、2和3个太阳下FHJE表面温度响应。(c) 开路电压。(d) 设备在1、2和3个太阳下的响应功率密度。
图 7. (a) 室外实验装置。(b) 户外蒸发实验。(c) 不同辐照强度和温度下的室外热电实验。
作者介绍
第一作者:
张赫,成都理工大学材料与化学化工学院2021级在读硕士研究生,目前以第一作者发表SCI论文5篇,邮箱:hezhang0801@163.com
杜禹平,本科毕业于成都理工大学化学工程与工艺专业,四川大学化学工程学院2022级在读硕士研究生,目前已发表SCI论文5篇,其中第一作者/共同第一作者2篇,邮箱:dyp0802@stu.scu.edu.cn
通讯作者:
李小可,成都理工大学副教授,硕士生导师,西安交通大学博士后,主要从事太阳能光热转换,能量转化及传递中的传热传质相关领域的研究,在Environmental & Energy Materials,Chemical Engineering Journal,SmartMat,Energy,Internal journal of heat and mass transfer等国际权威期刊共发表论文50余篇,H指数为18,并有多篇论文入选ESI热点论文和高被引论文。邮箱:xiaokeli319@126.com
吉俊懿,四川大学教授,博士生导师,四川省学术与技术带头人后备人选,主要从事纳米复合电极表界面微纳结构设计与传质强化领域的研究,通过新型电极材料微纳结构的设计强化表界面传质效率的提升,从而实现能量存储与转化效率的提升。研究成果发表SCI论文80余篇,SCI正面引用4800余次,5篇文章被选为ESI TOP 1%高被引论文,H因子31。邮箱:junyiji@scu.edu.cn
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